气溶胶组成变化驱动北京大气中亚硝酸非均相生成动力学的变化
编号:580
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更新:2025-03-31 17:03:00 浏览:3次
特邀报告
摘要
亚硝酸是城市大气OH自由基的重要前体物,进而对二次气溶胶和臭氧生成密切相关。NO2在大气颗粒物上的非均相反应一直被认为是大气中亚硝酸(HONO)的重要来源。然而,其对大气中HONO的贡献还存在较大争议,其主要原因在于进行HONO收支分析中,选择的摄取系数变化范围较大。目前缺乏NO2在真实大气颗粒物表面的摄取系数(γNO2)。本研究基于北京2019-2023年长期综合外场观测数据,计算了真实颗粒物上的γNO2,结合随机森林模型,基于SHAP值解释实际大气条件下γNO2的演变规律。研究发现,环境大气颗粒物表面的γNO2量级为10-6,且从2019年的(3.07±5.99)×10-6显著下降至2023年的(1.43±3.22)×10-6。这种下降趋势与气溶胶pH的升高密切相关,而pH值的升高源于脱硫、氮脱除不平衡导致的SNA(NH4NO3+(NH4)2SO4)中NH4NO3占比显著增加。该研究表明,在北京地区,气溶胶表面NO2非均相反应对HONO生成的贡献正在持续减弱。该研究为理解北京大气氧化性的长期变化提供了重要科学依据。
稿件作者
刘永春
北京化工大学
张雨生
北京化工大学
马伟
北京化工大学
KulmalaMarkku
University of Helsinki
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