观测与模式结合研究N2O5非均相水解在北京夏季硝酸盐形成中的作用
编号:577
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更新:2025-03-31 17:02:01 浏览:2次
口头报告
摘要
由于对五氧化二氮(N2O5)和亚硝酰氯(ClNO2)的直接测量有限,我们对夜间硝酸盐形成的理解仍然不足。在本研究中,我们使用化学电离质谱仪在夏季北京观测到了中等浓度的N2O5和ClNO2。我们发现,ClNO2的水平主要受N2O5在颗粒氯化物上的吸附控制,这与N2O5的夜间反应活性(1.7±1.6×10-2 s-1)一致。研究期间分为两个明显阶段,P1阶段太阳辐射强,P2阶段硝酸盐和ClNO2增加,伴随着高相对湿度和气溶胶表面积密度。我们采用了三种方法来量化通过白天光化学产生(NO2+OH·)和夜间N2O5多相水解形成的硝酸盐。使用氯化物作为气/粒分配的参考,我们发现与直接确定N2O5吸附系数和ClNO2产率的箱模型结果相当。夜间硝酸盐的生成速率在0.46至2.27 µg m-3 h-1之间,P2阶段的速率高于P1阶段。平均而言,夜间硝酸盐占总硝酸盐生成的31.3%,研究期间的范围为10.9-66.9%。这些结果表明,在夏季北京,硝酸盐形成中光化学处理比多相水解占主导地位,与中国冷季的发现不同。与直接测量相比,化学传输模型虽然再现了P1和P2之间的增加,但低估了N2O5多相水解的贡献(17.8%)。因此,增强模型参数化,特别是考虑气溶胶组成和季节变化,对于更准确地预测颗粒硝酸盐水平至关重要。
稿件作者
周维
中国科学院大气物理研究所
孙业乐
中国科学院大气物理研究所
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