基于萃取电喷雾电离飞行时间质谱(EESI-TOF)的浙北城市大气气溶胶分子特征及来源研究
编号:104
访问权限:仅限参会人
更新:2025-03-26 16:08:00 浏览:8次
口头报告
摘要
有机气溶胶(OA)作为细颗粒物的关键组分,其来源与演化机制对区域空气质量至关重要。本研究联合飞行时间气溶胶组分质谱(TOF-ACSM)与萃取电喷雾电离飞行时间质谱(EESI-TOF),系统分析了浙北地区夏季OA的化学特征、来源及可能的生成机制。OA是浙北城市区域气溶胶的重要组成部分,观测期间TOF-ACSM的数据表明,OA的平均浓度为9.7±6.7 μg/m3在非难熔细颗粒物(NR-PM2.5)中的质量占比达50.5±17.1%,EESI-TOF的结果显示OA的分子组成以CHO(78%)和CHON(21%)类化合物为主。基于TOF-ACSM数据的正交矩阵因子(PMF)分析结果量化了烃类排放(HOA,12.0%)、烹饪源(COAACSM,26.8%)和生物质燃烧(BBOAACSM,9.6%)三类一次有机气溶胶(POA);及两种不同氧化程度的二次有机气溶胶(SOA),包括氧化程度较高的OA(MO-OOA)和氧化程度较低的OA(LO-OOA),SOA贡献了总OA质量的51.6%。EESI-TOF保留的分子层面信息在SOA溯源中展现出显著优势,除了识别出COAEESI和BBOAEESI两种POA外,还识别出四类SOA:光化学氧化SOA、有机酸SOA、液相过程生成SOA和含氮SOA。BBOAEESI和COAEESI从分子层面识别出各自的特征物质(左旋葡聚糖及其异构体、C8H12O6;C16和C18烹饪活动相关的脂肪酸类物质),分别与BBOAACSM和COAACSM表现出较强的一致性(R=0.89,0.81)。研究发现,夜间OA的高浓度由含氮SOA主导(34.6%),主要由C9-10H15-17NO7-8和C15H23-25NO7-9组成,其可能来自于不饱和烃类或芳香烃在NO3自由基作用下的氧化反应;而液相过程生成SOA(C5-C10二羧酸类物质)则与气溶胶液态水含量(ALWC)呈正相关(R=0.61)。日间光化学氧化SOA以C7-10H10-16O5-6类物质为主,占总OA的36.8%,可能主要通过烷氧自由基的自氧化反应产生。有机酸SOA主要由羰基羧酸类分子组成(C8-10H12-16O4-6),特征物质可能与烹饪源排放的油酸等不饱和酸的臭氧氧化密切相关。
关键词
萃取电喷雾电离飞行时间质谱;二次有机气溶胶;分子组成;来源解析;生成途径
稿件作者
时瑞芳
浙江大学环境与资源学院
徐正宁
浙江大学环境与资源学院
钱洪涛
浙江大学环境与资源学院
徐冰烨
浙江省生态环境监测中心
沈加思
浙江省生态环境监测中心
田旭东
浙江省生态环境监测中心
王志彬
浙江大学环境与资源学院;浙江大学杭州国际科创中心
发表评论