化学还原法是将氧化还原敏感放射性核素——铀固定的常见策略,其可显著抑制铀的
迁移能力,进而弱化铀的环境健康风险。然而胶体作为地下环境中不可忽略的重要因素之一,
化学还原屏障条件下胶体与铀的相互作用却鲜有研究。黄铁矿作为地壳还原环境中最普遍存
在金属硫化物,其强还原性会显著影响着铀的价态及其赋存形态。本工作采用膨润土作为胶
体材料,以石英砂掺杂黄铁矿(FeS2)作为还原性多孔介质,以硝酸铀酰被用作典型的六价铀
材料并选择腐殖酸作为实验影响因素之一。通过改变不同的 pH 和离子强度进行柱突破实验,
并为之绘制突破曲线和保留曲线。量化了膨润土胶体对于 U(IV)的迁移促进作用,通过 TEM、
XPS、XAFS 等先进光谱对 U(IV)与胶体的结合形貌、化学价态、配位环境进行表征。结果表
明,还原铀附着在胶体上,铀粒度主要分布在 6 ~ 12 nm 之间。XPS 和 XANES 证实了铀还原
反应的存在,EXAFS 表明迁移产物以 UO2+x 的形式存在,约一半的 U(IV)以自由形式迁移,
其余部分由胶体携带。这项工作深入揭示了化学还原屏障条件下膨润土胶体与 U(IV)的迁移
耦合机制,为我国核环境安全评价提供理论支撑及参考。
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