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水铁矿-人工合成腐植酸复合材料的重金属钝化效能与微生态效应研究

人工合成腐植酸,水铁矿,重金属,钝化,微生态

原位钝化修复是目前较适宜推广的农田重金属污染治理方法。水铁矿-天然腐植酸复合材料（FH-NHA）作为钝化剂已广泛应用于农田重金属污染修复，但来源不同的天然腐植酸活性位点存在较大差异，导致钝化效果不可控或不理想，限制其实际应用。本研究基于非生物腐殖化理论与共沉淀原理，制备并优化了水铁矿-人工合成腐植酸复合材料（FH-SHLA），通过液相吸附实验研究其重金属吸附性能，初步解析其重金属结合机制；基于土壤培养实验，研究其土壤重金属钝化修复效果，阐明其重金属钝化机制；在此基础上分析其对土壤微生物群落多样性和结构的影响，揭示其土壤微生态效应。

结果表明，FH-SHLA对Pb²⁺和Cd²⁺均具有良好的吸附性能，最大吸附容量分别为87.41 mg/g和47.10 mg/g（25℃），分别比FH-NHA提高了41.6%和109.6%。平衡吸附数据符合准二级动力学模型和Langmuir模型，吸附过程以单层化学吸附为主。热力学参数表明，Pb²⁺和Cd²⁺在FH-SHLA上的吸附过程是吸热的、自发的。FH-SHLA的重金属吸附机制包括表面络合、静电吸引和阳离子-π作用。

相较于水铁矿（FH）和FH-NHA，FH-SHLA的土壤重金属钝化效果最好，最优投加量为5%。施用5% FH-SHLA明显提高了土壤重金属的结合强度和钝化效率，降低了土壤重金属的迁移性和生态风险。施用5% FH-SHLA培养90 d后，与对照（CK）相比，土壤DTPA提取态Pb、Cd和Zn含量分别降低了80.75%、41.06%和63.63%；明显促进了土壤Pb、Cd和Zn由有效态（酸溶态+可还原态）向稳定态（可氧化态+残渣态）转变。FH-SHLA可通过提高土壤pH、阳离子交换量和有机碳含量，改善土壤团聚体结构等途径间接降低土壤Pb、Cd和Zn的迁移性。土壤重金属钝化机制包括表面络合、沉淀作用、离子交换、静电吸引和阳离子-π作用。

FH-SHLA用作钝化剂显著改变了土壤微生物群落组成和结构，有助于土壤微生物的协同钝化修复，改善土壤的生态功能，提高农田适耕性。施用5% FH-SHLA培养90 d后，与CK相比，土壤微生物群落的香农指数多样性和均匀度增加；增加了有益细菌的占比，提高了与重金属钝化、养分转化循环相关的功能性细菌的丰度，土壤中Proteobacteria、Chloroflexi和Gemmatimonadetes等菌门的丰度提高，Thiobacillus、Erythrobacter和Sphingomonas等菌属的丰度提高；土壤微生物网络的关联性和复杂性提高，物质传输及抗环境扰动能力增强。土壤pH、EC、CEC和NH₄⁺-N含量和DTPA提取态Pb、Cd和Zn含量是影响土壤微生物群落结构变化的主要环境因子。