114 / 2023-10-23 11:11:31

稻田上覆水的光化学表征:反应活性中间体的形成及对As(III)的氧化

稻田上覆水,有机质,自由基

水体光化学过程对环境污染物的迁移转化具有重要的意义。近年来，虽然人们对地表水的光化学行为进行了广泛的研究，但对水稻上覆水的光化学仍然知之甚少。在本研究中，我们研究了水稻四个不同生长期上覆水的光化学过程。发现三重激发态有机质(3DOM*)、单线态氧(1O2)和羟基自由基(•OH)是主要的活性物质(RIs)，并定量了它们的表观量子产率和稳态浓度。与典型地表水相比，1O2的量子产率约为地表水的2.4-6.7倍。三维荧光光谱、傅里叶变换离子回旋共振质谱和统计分析表明，DOM的性质和亚硝酸盐浓度是影响RIs生成的主要因素。亚硝酸盐对•OH产生的贡献为23.9% ~ 100%。EEM和FTICR-MS数据表明，在光照条件下，相对分子量小、饱和度高、芳香度低的DOM可产生更多的3DOM*，而DOM的多酚部分抑制了RIs的形成。RIs显著促进了亚砷酸盐(As(III))的氧化，其中•OH和3DOM*起主要作用。本研究为探讨亚砷酸盐在稻田中的非生物转化途径提供了新的思路。