高取代度羧甲基纤维素硫化铁的制备及其对三氯乙烯降解特性
编号:832
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更新:2023-04-10 20:22:48
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口头报告
摘要
论文利用高取代度羧甲基纤维素(HCMC)修饰硫化纳米零价铁(HCMC-S-nZVI),解决由于过多的CMC分子在纳米颗粒表面上积聚从而占据活性位点的问题。通过溶媒法制备取代度为1.76的HCMC,并应用于纳米铁材料的修饰,实验结果表明,HCMC-S-nZVI的粒径为50±2.0 nm,CMC-S-nZVI的为85±15.0 nm,HCMC有效抑制了S-nZVI的团聚。S-nZVI、CMC-S-nZVI和HCMC-S-nZVI的接触角分别为33.82°、31.12°和83.74°,HCMC的亲水性纤维素嵌段更容易与Fe2+络合,使得未取代的疏水性分子长链向外伸展形成疏水域,提高了纳米铁颗粒的疏水性。HCMC-S-nZVI的剩磁为0.255 emu/g,HCMC的修饰改变了S-nZVI的磁性能,在溶液中不易团聚。TCE降解试验表明,HCMC-S-nZVI降解TCE的速率是S-nZVI的1.54倍,CMC-S-nZVI的1.13倍。S-nZVI、HCMC-S-nZVI与CMC-S-nZVI在降解TCE过程中的产氢速率分别为0.0089 d-1、0.0072 d-1和0.039 d-1。通过产氢量计算HCMC-S-nZVI的使用寿命为139天,高于S-nZVI(112天)和CMC-S-nZVI(32天)。产物分析表明,HCMC-S-nZVI能够快速通过电子介导的β-消除反应产生乙炔,并通过同步氢化反应将乙炔转化为乙烯和乙烷。HCMC-S-nZVI的电子利用效率(εe)为20.32%,高于S-nZVI(12.85%)和CMC-S-nZVI(4.5%)。通过扫面电镜发现在反应过程中HCMC可以保护S-nZVI内部不受腐蚀,而CMC-S-nZVI则发生柯肯达尔效应,颗粒内部遭到严重腐蚀。HCMC-S-nZVI降解TCE的反应活性和电子利用效率会随着HCMC浓度的增加先增强后下降,但是依旧高于未修饰的S-nZVI。HCMC-S-nZVI在TCE污染地下水的原位修复中具有较好的应用前景。
关键词
硫化纳米零价铁;羧甲基纤维素;取代度;三氯乙烯;
稿件作者
李铁龙
南开大学
王海涛
南开大学
雷保梁
南开大学
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