Fe(II)驱动电子转移的还原脱卤机制
编号:731
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更新:2023-04-13 19:37:47
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特邀报告
摘要
高毒性卤代有机污染物(HOPs)是当前国家污染防控的重点。在自然环境中,Fe(II)以水溶液Fe(II)、表面吸附Fe(II)、配体络合Fe(II)和结构Fe(II)的形式存在。由于 Fe(II) 的供电子能力,这些 Fe(II) 物种可以还原地下水和沉积物中的HOPs。绿色、高效Fe(II)还原剂的研发中,其亟待解决的关键科学问题是Fe(II)与HOPs间的电子转移机制及调控规律。本研究(1)发明了HOPs吸附富集和Fe(II)给电子能力强化方法,脱卤效率比传统材料提升1-2个数量级,突破了Fe(II)还原脱卤低效的瓶颈。利用表面活性剂分子、金属离子和碳材料调控了含Fe(II)铁氧化物的微观结构,揭示了HOPs吸附富集、高导电反应界面和电子受体官能团促进铁氧化物与HOPs间电子转移的机制,脱卤效率比传统材料提升29-340倍。(2)建立了以Fe(II)为电子供体高效制备活性氢(H*)的方法,揭示了反应界面H*形态和HOPs分子构型对电子转移的影响机制,解决了还原脱卤过程中高毒副产物生成的难题。(3)提出了Fe(II)与HOPs间电子转移通道的调控策略,解决了Fe(II)在实际复杂环境中易失活的弊端,为Fe(II)脱卤技术的应用提供了理论支撑。
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