高pH条件下土壤中含铁矿物介导的类Fenton反应中自由基产生和BPA去除的机理
编号:689
访问权限:私有
更新:2023-04-17 16:31:45
浏览:388次
张贴报告
摘要
Fe(Fenton反应)和羟胺(HA)直接化学氧化所介导的化学反应会产生大量活性氧(ROS),进而分解多种有机化合物,在土壤有机污染物分解过程中发挥重要作用。本文研究了土壤中常见的两种典型含铁矿物构建的芬顿反应对有机污染物的去除效应。针铁矿/HA/H2O2和NAu-2/HA/H2O2体系在不同pH值下对有机污染物双酚A(BPA)的去除效果。2小时的去除实验表明,两种体系在高碱性(pH 12)条件下均表现出极高的BPA降解效率(针铁矿为96.58%,NAu-2为98.90%),甚至超过了pH 3条件下的BPA降解效率。通过苯甲酸捕获、电子顺磁共振和自由基淬灭实验,在酸性条件下认为•OH自由基是两种体系中主要的活性氧化剂,而在高碱性条件下O2•-是两种体系中降解的主要活性组分。随着pH的不断升高,•OH对BPA的影响逐渐减弱,O2•-对BPA的降解逐渐突出。此外,通过对Fe(II)的化学萃取和固相表征,发现pH值与Fe(II)的形态密切相关,pH值对BPA降解速率的影响主要是由于Fe(II)的不同种类的影响。在酸性条件下,羟胺还原产生的Fe(II)主要以溶解态Fe(II)和交换态Fe(II)的形式存在。在高碱性条件下,针铁矿表面发生溶解/重结晶过程使Fe(II)存在于次生矿物结构中,而NAu-2中的Fe(II)则主要与矿物边缘的-OH结合。因此,在高pH条件下,矿物表面形成含Fe(II)的弱结晶“铁壳”对针铁矿类芬顿体系自由基的生成起着重要作用。而在NAu-2类芬顿体系中,矿物层间Fe-O-Fe的电子转移同样增加了自由基的产生。这些结果可能表明,在高碱性条件下,这种含铁矿物介导的类Fenton反应对有机污染物的高度降解可能是广泛存在的,并影响了环境中有机污染物的迁移和转化。
稿件作者
田秦珠
中国地质大学(武汉)
冯玲
中国地质大学(武汉)
余茜倩
中国地质大学(武汉)
发表评论