铀对干酪根裂解的影响-气体组分

       铀是一种在烃源岩中相对富集的元素，因其具有放射性及特殊的原子结构，被石油地质学家广泛关注。前人通过表征富铀烃源岩的有机地球化学特征、热模拟实验及辐射实验，深入研究了铀对烃源岩中有机质热演化及生烃的影响，取得了一系列重要成果，但依然存在一些争议，尤其是铀影响有机质热演化的微观机制有待进一步深入研究（Court et al., 2006; Zheng et al., 2021; 马奎等，2017；毛光周等，2012；2014）。此外，前人的工作中以下两个方面需要进一步考虑：（1）实验对象中的其他组分（粘土矿物、过渡金属元素和氧化性组分等）对有机质热演化影响可能会改变铀的影响效果；（2）铀具有放射性和催化特性，这两种特性均会对有机质的热演化产生一定影响，将铀的影响解释为其中一种特性的观点有待商榷。基于此，本工作以相对单一的干酪根-铀复合物为实验对象进行热模拟实验，排除其他组分可能存在的影响，同时综合考虑铀的各种特性以及地质环境中普遍存在水的情况，深入探讨铀对干酪根裂解的影响。
       热模拟实验体系为黄金管限定体系，干酪根类型为低成熟Ⅱ型，干酪根-铀复合物的制备流程为：将干酪根加入到pH约为6的碳酸铀酰溶液中，60℃条件下震荡24小时。实验的温压条件为360℃、50MPa，时间分别为72h、144h、216h和360h。
       模拟实验气态产物的产率表明，无水条件下，干酪根-铀复合物实验的总气态产物、总烃气以及总非烃气的产率均低于单独干酪根实验；水存在条件下，随着热解时间的增加，干酪根-铀复合物实验的总气态产物、总烃气以及总非烃气的产率均逐渐由低于单独干酪根实验转变为略高于单独干酪根实验。这些结果指示在EasyRo大于1.2%的热演化阶段，铀对干酪根裂解产气具有一定抑制作用；水因其对有机质热解具有促进作用或改变了干酪根-铀相互作用的环境条件，从而弱化了铀的抑制效果。气态产物组成结果表明，铀不利于高演化阶段干酪根裂解产物中烃类气体的富集以及烃类气体中甲烷的富集。气态产物的碳同位素组成结果表明，铀促使气态产物中相对富集¹²C。
       研究表明，铀的放射性能促进干酪根裂解产生小分子物质（Wang et al., 2022）。低成熟阶段，铀对干酪根裂解的影响可能主要体现为放射性；高成熟阶段，高价态铀通过氧化还原反应影响干酪根的生烃效力，烃源岩中降解生成的极性小分子组分在晚期生烃中产生贡献，使得成熟度更高阶段得以保持生烃潜力。

热模拟实验,烃源岩,铀,干酪根,有机-无机相互作用