大气棕色碳 (BrC) 指一类吸光性有机碳，其吸光随波长增加而迅速减弱且主要吸光区集中在近紫外可见光区。BrC对全球辐射强迫及大气化学过程有着重要的影响。BrC的气候效应取决于其光学性质，而其光学性质又与其来源和化学组成紧密联系。然而，以前的研究大多数关注生物质燃烧排放的一次或二次BrC气溶胶，较少研究关注化石燃料排放（特别是燃煤排放）的BrC气溶胶。兰州（LZ）、西宁（XN）、银川（YC）和乌鲁木齐（UR）作为中国能源生产城市和重工业城市的代表，本文选取其2019年冬季同步采集的细颗粒物（PM_2.5）开展研究，通过紫外可见吸收光谱、激发-发射矩阵 (EEM) 荧光光谱、离子色谱和高分辨气溶胶质谱（HR-AMS）分析其水溶性BrC（WS-BrC）的光学特性、来源和化学过程。取得的主要认识和结论如下：四个城市的WS-BrC在365nm处的平均质量吸收效率（MAE₃₆₅）分别为1.24±0.19 m² g^-1（XN）、1.19±0.12 m² g^-1（LZ）、1.07±0.23 m² g^-1（YC）和0.78±0.16 m² g^-1（UR）。通过酸碱滴定实验研究了WS-BrC的光学特性随pH的变化，所有城市的MAE₃₆₅值随着pH值（2-11）的增加而增加；而荧光强度随着pH值波动，在较高的酸性和碱性条件下更强。YC和LZ的WS-BrC对pH值变化最敏感，表明酸性基团的重要贡献。MAE₃₆₅值随着HR-AMS确定的XN、YC和UR的水溶性有机气溶胶（WSOA）的平均氧化状态（OSc）呈现出明显下降趋势，但在LZ呈现出上升趋势，表明在不同城市的WS-BrC的吸光度上发生了光漂白效应或光增强效应。通过结合由EEM荧光光谱的平行因子分析（EEM-PARAFAC）确定的荧光发色团和由高分辨质谱的正矩阵分解（PMF）确定的WSOA组分，进一步探讨了BrC的来源和化学过程。总的来说，一次排放（以煤炭燃烧为主）和老化过程的二次形成（光化学氧化和液相氧化）是四个城市中WS-BrC的重要来源。特别是在YC、UR和LZ，与燃煤引起的WSOA相关的低氧化含氧有机气溶胶（LO-OOA）、液相氧化形成的高氧化含氧有机气溶胶（HO-OOA2）和燃烧排放的水溶性POA（WS-POA）贡献最大，分别占WSOA总量的25.2±15.3 %、49.5±7.2 %和48.8 ± 9.3 %。

荧光发色团,吸光性质,水溶性棕色碳,HR-AMS,PMF