气溶胶中羰基化合物和还原性氮化合物形成咪唑的环境证据
编号:4105
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更新:2023-04-26 11:22:23
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张贴报告
摘要
棕碳在全球气溶胶辐射强迫中起着重要的作用。近年来,由羰基化合物(例如,甲基乙二醛和乙二醛)和还原性氮化合物(例如,NH3, NH4+,胺和氨基酸)液相反应形成的棕碳受到越来越多的关注。实验室模拟结果表明,这些棕碳产物在207 ~ 230和280 ~ 330 nm波长处具有很强的吸光性。在这些二次形成的棕碳产物中,N-杂环化合物如咪唑对光吸收贡献较大。
本研究结合实验室实验和外场观测建立了用单颗粒气溶胶质谱测量咪唑类化合物的方法。此外,使用单颗粒气溶胶质谱仪在线采集了广州市和北京市环境气溶胶,并通过结合地用逆流虚拟撞击器采集了广东省韶关市南岭天井山采样点环境气溶胶,研究了云过程中含有咪唑、羰基化合物和铵/胺颗粒的混合状态,探究了羰基化合物和铵/胺反应形成咪唑的可能机制;研究了城市环境气溶胶中咪唑类化合物形成的影响因素。结果表明,约60%(数量占比)的咪唑与羰基化合物和无机铵或有机胺内混。咪唑与羰基化合物和无机铵(7.8%)或有机胺(26.7%)混合颗粒中的数量占比比其在所有检测到的环境颗粒(1.4%)中的更高。而且,咪唑在已经观测的云残余和间隙颗粒中的占比(2.9%)比在其环境颗粒中也更高。这些结果表明云过程促进了咪唑的形成,有机胺和无机铵对咪唑的形成可能存在一定的协同作用。此外,我们还发现北京和广州两个城市含咪唑颗粒的数量占比冬季最低,春季最高,可能与不同季节咪唑二次形成前体物丰度和颗粒酸度的差异有关。大部分(60-80%)含咪唑颗粒与有机碳(OC)混合,夏季含量最低。虽然北京地区含咪唑颗粒的数量占比普遍高于广州地区(约1.5-3倍),但两地含咪唑颗粒的混合状态差异不大。综上,我们的研究结果拓宽了对高山和城市环境气溶胶中咪唑类棕碳形成和演化的机制的认识。
稿件作者
廉秀峰
暨南大学质谱仪器与大气环境研究所
李梅
暨南大学质谱仪器与大气环境研究所
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