气溶胶老化对含氮有机物组成及棕碳吸光性影响研究
编号:3962
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更新:2023-04-21 00:52:26 浏览:463次
张贴报告
摘要
含氮有机物(Nitrogen-containing Organic Compounds, NOCs)是大气细颗粒物中有机物的重要组成部分,可能是地表氮沉降的重要来源,具有重要的潜在环境影响。NOCs的化学性质十分复杂,且不同来源的NOCs的化学组成差异较大,大气老化过程也会导致NOCs组成的变化,因此,国内外目前对NOCs在化学组成和反应过程方面的认识仍不清楚。为了解上海亚微米颗粒物(PM1)中NOCs的浓度、组成及其随大气老化程度的变化,本研究通过高效液相色谱-超高分辨率质谱仪(High performance liquid chromatography-Ultrahigh resolution mass spectrometer, HPLC-UHRMS)在正负电喷雾电离(Electrospray Ionization, ESI)模式下分析了上海(宝山,2017年6月~2018年5月)PM1甲醇抽提物中有机物的组成,用3-硝基苯酚(3-Nitrophenol,3-NP)作为外标对检测得到的有机物分子进行半定量分析,并对生物质燃烧贡献显著且老化程度较低的缅甸(仰光和曼德勒2016~2017年冬、夏季)气溶胶样品进行了相同的分析以作为上海宝山样品的对照和补充。凭借HPLC-UHRMS卓越的质量分辨率,确定了数千种有机物的分子式。与此同时,分析了两地气溶胶样品包括有机碳(Organic carbon, OC)、元素碳(Element carbon, EC)、无机离子和典型有机示踪物在内的化学组成,在确定气溶胶有机物老化程度判识方法的基础上,分析了不同老化程度的样品中极性有机有机物的浓度、组成特征以及种类分布差异。本研究还采用长光程光度计测量了缅甸和宝山样品水溶性有机物(Water soluble organic matter, WSOM)的吸光性,分析了吸光度(Absorbance, Abs)、质量吸收系数(Mass Absorption Efficiency, MAE)、波长吸收指数(Absorption Ångström Exponent, AAE)等光吸收参数与有机物的分子组成特征、老化程度的关系,探究了影响气溶胶中有机物吸光性质的因素。
研究发现老化过程会使颗粒物中可检测极性有机物的种类减少;新鲜样品中含氮有机物(NOCs)的浓度和数量占比更高,随着老化程度的加深,含N、S原子的化合物会去除杂原子。此外,用有机和无机示踪物对气溶胶吸光性进行来源解析,得到二次硝酸盐伴生的有机物吸光性较强,而BB是大气中BrC的主要来源。通过对不同采样点的吸光度与老化程度进行相关性分析,还发现老化程度越高,吸光性越小,但较为有意思的是,对于不同BB贡献程度的采样点,老化程度对吸光性的影响有明显区别,暂且认为BB贡献越高的地区颗粒态有机物的吸光性受大气老化程度的影响较大;通过AAE与老化程度的相关性分析,发现老化的有机气溶胶的吸光性具有较高的波长依赖性。
稿件作者
张宁
南京信息工程大学
盖鑫磊
南京信息工程大学
汪俊峰
南京信息工程大学
冯加良
上海大学
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