北京夏季大气HONO的生成机制及其对大气氧化性的影响
编号:3713
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更新:2023-04-16 20:09:41 浏览:521次
快闪报告
摘要
大气亚硝酸(HONO)是大气中羟基自由基(OH)的关键前体物,对空气质量具有重要影响。然而HONO的生成机制在不同环境条件下有所不同,目前国内外已开展了广泛的外场观测和实验室研究。本研究于2018年夏季在北京大兴地区开展了大气综合观测,并分析了不同空气质量状况下HONO的污染特征、来源途径和对大气氧化性的影响,其中筛选的三个典型时段分别为清洁时期、臭氧污染时期和双高时期(高浓度的PM2.5和O3共存)。夜间的高HONO浓度水平归因于机动车排放和NO2在湿表面上的非均相反应,其中机动车的排放因子为0.85 % ± 0.38 %, NO2向HONO的转化速率为0.0076 ± 0.0031 h−1。基于日间收支分析,在清洁时期和臭氧污染时期,NO与OH的均相反应(0.33和0.34 ppb h−1)是HONO主要来源;但是随着PM2.5和O3浓度的增加,未知源生成HONO的速率及其贡献占比也随之增加,在双高时期HONO的主要来源是未知源(0.49 ppb h−1)。通过对未知源的相关性分析可知,清洁时期和双高时期的未知源可能主要是颗粒态硝酸盐光解和NO2在气溶胶表面的非均相反应。最后计算了HONO和O3光解对OH的贡献,结果发现随着O3浓度的增加,HONO光解生成OH速率(POH(HONO))增加,而POH(HONO)占HONO和O3生成OH速率之和(POH(HONO)/POH(HONO+O3))减少;但是随着PM2.5浓度的增加,POH(HONO)和POH(HONO)/POH(HONO+O3)均增加,说明细颗粒物污染越严重,HONO对OH贡献越突出。本研究对于进一步理解HONO与空气质量变化之间的联系具有一定作用。
关键词
大气亚硝酸;臭氧污染;双高污染;非均相反应
稿件作者
宣慧颖
中国科学院生态环境研究中心
马庆鑫
中国科学院生态环境研究中心
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