海洋地区二甲胺显著促进的碘酸-亚碘酸成核机制
编号:3587
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更新:2023-04-16 15:37:22 浏览:451次
快闪报告
摘要
大气气溶胶对全球气候、辐射平衡和人类健康有重大影响,新粒子形成是大气气溶胶的重要来源,主要包括成核与增长两个阶段,其中成核过程涉及前体物尺寸小,受复杂环境影响显著,是新粒子生成的关键步骤。海洋占地球总表面积的71%,海洋气溶胶在全球气溶胶系统中占有重要地位。近年来,在海洋地区,由含碘物质引发的新粒子形成事件频发。先前研究表明,碘酸(HIO3)-亚碘酸(HIO2)的二元成核过程在海洋地区新粒子形成中发挥着重要作用。此外,一些重要成核前体,例如二甲胺(DMA),在海洋地区有着与碘类物质相似的空间分布,目前尚不清楚其是否可以参与并影响HIO3-HIO2的成核机制。因此,本研究采用量子化学计算和大气团簇动力学模型(ACDC)模拟相结合的方案,研究了不同海洋大气条件下DMA参与的HIO3-HIO2三元成核机制。结果表明,HIO3、HIO2和DMA分子之间主要通过氢键、卤键以及质子转移形成稳定团簇,其中碱性分子DMA在质子转移过程中优先接受质子,可稳定HIO3-HIO2团簇。在爱尔兰西部沿海等碘类物质浓度较高的地区,DMA虽然浓度较低,但仍能以三元共成核的方法参与主要成核路径;在中国东南沿海等碘类物质浓度较低、DMA浓度较高的地区,DMA对团簇形成速率的促进作用显著,与HIO3-HIO2相比,HIO3-HIO2-DMA三元机制可以更好地与外场观测结果相匹配。此外,在极地环境下,含碘物质和DMA浓度都相对较低,此时HIO3-HIO2-DMA三元成核仍表现出比HIO3-HIO2更强的成核潜力。因此,在不同海洋大气环境中,DMA均能参与并显著促进HIO3-HIO2成核,HIO3-HIO2-DMA三元成核是一种不容忽视的新机制,可为深入理解不同海洋地区气溶胶成核机制提供理论依据。
关键词
海洋气溶胶,新粒子形成,含碘物质,二甲胺,成核机制
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