应用新型流动反应器研究复杂排放源二次有机气溶胶的生成
编号:3567
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更新:2023-04-16 15:32:54 浏览:598次
特邀报告
摘要
氧化流动反应器(OFR)是研究二次有机气溶胶(SOA)生成的重要手段,可以克服传统烟雾箱反应器氧化剂浓度较低的不足,能够模拟等效大气光化学龄大于一周的中高氧化状态。然而,以PAM为代表的通用OFR具有较高的颗粒物和气态物质壁损失,所模拟的低氧化程度下SOA产率低于烟雾箱,也导致了中高氧化程度下SOA产率的低估。
在本研究中,我们开发了一种基于层流的氧化流动反应器(LFOR),该反应器可大幅降低气体和颗粒物的壁损失,从而获得更准确的SOA产率。我们应用二次硫酸气溶胶和α-蒎烯SOA的生成实验表征了LFOR的模拟效果,得到的硫酸生成产率为~100%,α-蒎烯SOA产率在低氧化程度与烟雾箱接近,而在中高氧化程度下高于其它OFR数倍。这表明LFOR可以大幅降低半挥发性物质的损失,可以得到更准确的SOA产率。
我们应用LFOR研究了石油化工、生物质燃烧等多种复杂排放源SOA的生成与成分。在石油化工相关排放源的研究中发现,重油的SOA产率是轻油的4倍以上;通过对比石化排放与其中所含烷烃的SOA产率和成分,发现环烷烃在石化排放SOA生成过程中具有重要贡献。在生物质燃烧实验中,我们发现中间挥发度IVOCs可以贡献约70%的SOA,超过VOCs贡献(~30%)的2倍。通过使用Vocus-PTR-TOF和EESI-TOF对气态前体物和SOA分子成分的分析,我们发现,IVOCs氧化所生成的半挥发性有机物(SVOCs)是导致烟雾箱和LFOR结果差异的主要原因。这些SVOCs在烟雾箱中大部分损失在反应器壁上,从而极大地降低了SOA的生成量。本研究揭示了IVOCs对复杂人为排放源SOA形成的突出贡献,并强调了对人为排放IVOCs进行更多研究的迫切需求。
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