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页岩气/煤层气运移过程中的同位素分馏：研究进展与展望

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烷烃气体稳定碳、氢同位素比值（δ¹³C、δD）及分馏蕴含着丰富的信息，已被广泛用于天然气成因判识、成熟度（R_o）计算、母质类型和沉积环境鉴别以及甜点识别^[1-3]。通常认为，δ¹³C和δD值主要受控于：（1）生烃母质同位素组成；（2）生成过程中的同位素分馏；以及（3）生成后的同位素分馏（包括扩散、吸附/解吸和溶解等物理过程，细菌降解等生物化学过程以及同位素置换反应等化学过程）^[4,5]。母质组成等继承性因素以及生成过程同位素分馏对气藏中天然气同位素组成具有重要意义，其中的同位素分馏机理、表征及应用自上世纪中下叶已成为研究热点，已有较为系统、深入的研究，且分歧不大；但生成后的同位素分馏，尤其是天然气运移过程（包括初次/二次运移、抬升散失、岩心解析和气井生产过程）中的同位素分馏，目前还存在较大的争议和分歧。

本研究从页岩/煤层气运移过程中的同位素分馏特征与影响因素、分馏机理与定量表征模型和地质应用三方面对页岩/煤层气运移过程中的同位素分馏研究进展进行了综述。研究发现，页岩/煤层气完整产出过程中的同位素分馏表现为“稳定-变轻-变重-再变轻”的四阶段特征，这与页岩/煤层孔隙内复杂的气体运移方式密切相关。页岩/煤层内气体运移机制包括渗流、扩散和吸附/解吸，其中，压差驱动的体相渗流基本不产生同位素分馏，而扩散和吸附/解吸过程中的同位素分馏显著。现有的同位素分馏模型包括纯扩散分馏模型、扩散-吸附/解吸耦合模型和多尺度多机制耦合模型，其中，纯扩散分馏模型和扩散-吸附/解吸耦合模型适用于表征均质孔隙结构内气体运移引起的单调变重分馏特征，而多尺度多机制耦合的同位素分馏模型能够较好阐释简单孔-裂隙系统内气体运移过程中的多阶段分馏特征及机理。模型计算结果表明，天然气运移过程中的同位素分馏主要受控于岩石孔隙结构、吸附能力和初始/边界条件。目前，同位素分馏模型已成功应用于评价页岩/煤岩原位含气量、吸附气/游离气比例、渗透率和吸附能力等关键参数，同时展现出了在气井生产状态判识、产能变化趋势预测、重复压裂候选井和时机选择以及压裂效果评估等方面的巨大潜力。下一步研究应重点关注：①天然气运移过程不同组分碳、氢同位素的协同演化规律；②生-排-运-散全过程同位素分馏的整体表征，以及③复杂孔-裂隙系统内天然气运移过程同位素分馏的定量表征及应用。