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陆相页岩油微观赋存机制、定量表征及影响因素

美国页岩油革命对全球能源格局产生了深远影响。目前，中国石油仍以进口为主，2020年对外依存度高达73%，严重影响国家能源安全。我国陆相页岩油资源潜力巨大，中高成熟度页岩油地质资源量约为100亿吨，是我国油气增储上产的重点领域，亟需围绕我国陆相页岩油勘探开发开展相关研究。页岩含油性和页岩油可动性是页岩油勘探开发过程中的重要评价参数，而页岩油微观赋存特征与机制 则是制约含油性和可动性准确评价的关键科学问题。对此，前人借助环境扫描电镜、核磁共振、分步热解、溶剂抽提与气体吸附以及分子动力学模拟等技术手段对页岩油微观赋存特征开展了一定研究，取得了一定的成果但认识不一，且纳米尺度下的页岩油微观赋存特征与机制尚不清楚，赋存表征研究整体较为薄弱，阻碍了我国页岩油高效勘探开发。因此，围绕纳米尺度下陆相页岩油微观赋存特征与机制开展针对性研究，破解含油性和可动性准确评价背后的关键科学问题，对于创新含油性和可动性表征技术手段，提升我国页岩油勘探开发成效具有重要的理论和实践意义。

本文以鄂尔多斯盆地延长组7段陆相页岩为研究对象，基于液态烃蒸气等温吸附实验与孔隙结构表征数学模型，借助等效代换原理，创新提出了页岩油微观赋存表征新方法，系统揭示了纳米尺度下页岩油微观赋存特征与赋存机制。其中，液态烃蒸气等温吸附实验仪器借助重量法烃蒸气等温吸附仪完成，而页岩油在微孔中赋存特征通过HK模型进行解释，在介孔和宏孔中的赋存特征通过BJH模型进行解释。随后，应用Dent吸附热力学模型提取页岩吸附油量参数，结合有机地化、孔隙结构、岩石矿物等地质特征，探讨页岩油微观赋存的影响因素。

研究结果表明：页岩油在纳米孔缝中的微观赋存机制和赋存结构包括以下3个部分，单分子层吸附机制形成的有序类固体结构、多分子层吸附机制形成的有序-无序过渡结构以及孔隙充填机制形成的无序液体结构。由类固体结构层到过渡结构层再到液体结构层，页岩油密度逐渐降低，而分子间吸附能的降低是页岩油密度降低的主要原因；孔径对吸附油膜厚度具有重要影响，其中在微孔和中孔范围内，吸附油膜的平均厚度在0.19-1.59nm之间，而在宏孔范围内，吸附油膜的平均厚度在1.59-1.81nm之间。整体来看，随孔径增加，吸附油膜厚度呈Langmuir型增加；页岩油体积分布曲线呈现双峰分布特征，表明页岩油主要赋存在1.3-1.6nm和24.1-25.1nm的孔隙中，且2-25nm的中孔是页岩油的主要赋存空间；对于相同孔径大小的孔缝而言，吸附油体积分数随吸附油膜厚度的增加而增加，而游离油体积分数随吸附油膜厚度的增加而降低，且狭缝孔中的吸附油体积分数始终低于圆柱形孔。对于相同形状的孔缝而言，吸附油的体积分数随孔径的增大而减小，而游离油的体积分数随孔径的增大而增大，且在中孔和宏孔中70%以上的页岩油处于游离状态；页岩游离油量与孔缝空间和含油饱和度之间呈正相关关系，而吸附油量与脆性矿物含量、宏孔结构参数之间无相关性，与TOC、粘土矿物、微孔和介孔的比表面积与孔体积、轻烃类型以及压力之间呈正相关关系，而与埋深和成熟度之间呈先增加后降低的变化关系，且TOC与Ro是页岩吸附油的主控因素。Ro=0.75%是页岩油赋存状态和可动性转变的成熟度界限，而Ro=0.85%-0.90%则是页岩“含油性高、可动性好”的最佳成熟度窗口下限。