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等离子体化学诱导汞还原过程中汞同位素分馏效应的研究

汞；汞同位素；同位素质量分馏；同位素非质量分馏；介质阻挡放电

汞（Hg）是一种有毒，易迁移的元素，在环境循环过程中，不同条件下，汞主要以Hg0，Hg（I），Hg（II），颗粒/气溶胶结合态Hg的形式存在，伴随着Hg形态和价态的变化，Hg同位素组成也经历了分馏，是研究Hg迁移转化行为可行的工具。汞是自然界中少数存在同位素非质量分馏的金属元素之一，已经有研究报道了在自然界中不同样品中存在不同程度的汞同位素非质量分馏，汞同位素非质量分馏对识别某些特殊地球化学过程（如光还原作用、挥发作用等）具有重要指示意义。本实验通过介质阻挡放电（DBD）蒸气发生法，将样品中的 Hg 离子在放电条件下迅速还原为 Hg原子蒸气，收集Hg0与废液。采用化学蒸气发生法（CVG）与MC-ICP-MS联用测量捕集液与废液中的汞同位素，捕集液中显示出明显的负Δ199Hg和负Δ201Hg值，废液中显示出明显的正Δ199Hg和正Δ201Hg值，且捕集液与废液中均显示出斜率为1.1~1.2的Δ199Hg/Δ201Hg，说明DBD等离子体化学诱导汞还原过程会引起显著的奇数汞同位素非质量分馏，汞可能在介质阻挡放电过程中发生了与光化学还原过程不同的非质量分馏，以期补充现有汞同位素非质量分馏中的关于等离子体化学反应研究的欠缺，从而更好地理解自然界中汞同位素的非质量分馏。