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方解石吸附Cd过程中Cd同位素分馏行为研究

方解石；Cd同位素；吸附

作为一种有力的示踪工具，Cd同位素在蒸发/冷凝、吸附、沉淀、风化以及生命过程中的产生的分馏特征，已经在宇宙科学、环境科学、海洋科学等地球科学相关领域得到广泛应用[1]。在水体环境中，氧化物、粘土、碳酸盐以及无机和有机胶体对Cd等各种元素离子的吸附作用是控制其地球化学循环的重要过程。已有报道表明，海洋体系中铁锰结核/结壳对Cd的吸附记录了古海水Cd同位素信息[2]。而方解石(CaCO3)作为海洋体系，以及地球表面岩石中广泛分布的天然矿物[3]，影响了许多元素的地球化学循环，但是其对Cd吸附过程中产生的Cd同位素特征，目前仍未见报道。基于此本文探讨了Cd由CaCO3吸附过程中Cd同位素行为。
使用Nu plasma II型MC-ICPMS进行同位素测试，通过双稀释剂法进行数据校正，利用平衡分馏和瑞利分馏模型进行数据分析。实验结果表明，相对与初始Cd同位素组成，轻Cd优先被吸附，如~90%的Cd被吸附后，溶液中δ114/110Cd = 0.64‰±0.04‰，△114/110Cdaqueous-sorbed = 0.69‰。剩余液相和吸附相Cd同位素组成差值随吸附百分比几乎恒定，说明该吸附过程属于平衡分馏，而通过平衡分馏模型拟合得到αsorbed-aqueous = 0.99932，理论计算得到△114/110Cdaqueous-sorbed = 0.68‰，与观察到的平均△114/110Cdaqueous-sorbed = 0.69‰非常吻合。我们观察到的分馏要略大于水钠锰矿体系(△114/110Cdaqueous-sorbed = 0.24‰)。另外，当体系中存在PO43-或者巯基醇时，Cd的吸附行为被不同程度抑制，同位素行为也发生变化，PO43-明显减小分馏程度，而巯基醇略微增加Cd同位素分馏。
我们的结果表明Cd被CaCO3吸附过程中存在明显的Cd同位素分馏，并且Cd同位素行为受体系组成影响，因此该吸附过程在评价Cd污染修复，重建海水同位素组成等方面有重要意义。