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风化过程Ba同位素分馏及其对地表Ba循环的影响

2、地球化学 > 专题3：地球系统物质循环与层圈相互作用

砖红壤风化过程中的Ba同位素分馏
宫迎增1，2，曾振1，于慧敏1，黄方1
1中国科学技术大学， 2 云南大学
最近二十多年来，高精度的非传统稳定同位素分析技术得到迅猛发展，并且在地学相关的各个领域显示出了巨大的应用潜力。目前的研究表明Ba同位素有可能成为示踪海洋Ba循环和海洋生产力的有效工具。河流输入是海洋Ba的重要来源。研究表明河流Ba同位素组成比上地壳偏重，这种差异可能是大陆风化过程造成的。风化过程中发生的Ba同位素分馏会对Ba的地表循环产生重要影响。但是目前对风化过程中Ba同位素分馏机理的研究还没有开展。
为了研究风化过程中的Ba同位素分馏，我们分析了中国广东湛江的砖红壤剖面中的Ba含量和同位素组成。根据土壤中的Ba相对于母岩的迁移量（τTh,Ba）可以将风化剖面划分成Ba丢失层和相对富集层（E-I、E-II和E-III）。砖红壤剖面δ137/134Ba（从-0.22‰ 到0.02‰）比母岩值（0.03 ± 0.03‰，2SD）偏低。根据质量平衡模型我们计算出砖红壤形成过程中有~56.6%的Ba丢失，丢失的平均δ137/134Ba为~0.08‰，和全球合理平均Ba同位素组成一致。表明在强风化过程中，重Ba同位素更容易淋失进入水体。为了研究风化过程中Ba元素迁移行为和同位素分馏机制，我们利用连续提取实验分离了砖红壤中交换态、易还原Fe-Mn氧化物/氢氧化物结合态以及残余态的Ba，并测定了Ba在这些形态中的含量和同位素组成。结果显示，可交换态和易还原Fe-Mn氧化物/氢氧化物结合态是Ba富集的主要形式，对风化过程中Ba的保存起到了重要作用，并导致了Ba富集层的产生。同时这两种形式明显富集轻的Ba同位素，是砖红壤富集轻Ba同位素的主要原因。残余态的Ba含量和同位素变化揭示了矿物溶解过程中Ba同位素分馏行为。我们的结果表明矿物结构中的Ba释放过程中轻Ba同位素更容易进入溶液；而矿物层间的Ba释放过程中，重Ba同位素更容易进入溶液。
总之，矿物溶解、次生矿物吸附以及Fe-Mn氧化物沉淀过程都可能产生Ba同位素分馏，这些过程对Ba在地表循环过程中的行为有重要影响。