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磁性聚乙烯基苯杂化材料的合成及其在土壤多环芳烃净化和萃取中的应用

磁固相萃取；聚乙烯基苯；原位聚合；多环芳烃；土壤

由于土壤中多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）的含量较低，且基质复杂。因此，准确分析土壤中PAHs的含量依旧是一个挑战。本文中，将聚多巴胺（polydopamine, PDA）包裹的四氧化三铁（Fe3O4）作为基底，通过乙烯基苯原位聚合的方法合成磁性聚乙烯基苯杂化材料（Fe3O4@PDA@PDVB）。首先采用扫描电镜、透射电镜、傅里叶红外光谱、元素分析、水接触角和振动样品磁强计对合成的材料进行系统表征。表征结果表明，Fe3O4@PDA@PDVB材料成功合成，且该材料具有较强的疏水性（水接触角为135.2°）。将制备的Fe3O4@PDA@PDVB应用于土壤提取液中PAHs的萃取与净化。为取得最优的萃取和净化效果，在土壤基质存在的条件下对甲醇含量、吸附剂质量、萃取时间、解吸液种类、解吸液体积和解吸时间等因素进行优化。在最优条件下，Fe3O4@PDA@PDVB可以在含有30%甲醇的水溶液中有效萃取15种PAHs，并且Fe3O4@PDA@PDVB对PAHs具有比正构烷烃更高的选择性。基质效应的实验结果表明，土壤提取液经过Fe3O4@PDA@PDVB萃取后，样品基质效应显著降低。并且，该方法具有比硅胶柱方法（EPA 3630C Method）更好的净化效果。结合加压流体萃取和气相色谱质谱联用仪，将新方法应用于土壤中PAHs的分析。在最优实验条件下，本方法具有良好的线性范围（5-500 ng g-1）和良好的线性相关系数（0.9993-0.9999）。基于3倍和10倍信噪比计算得到的方法检出限（S/N = 3）和定量限（S/N = 10）分别为0.11-0.55 ng g-1 和0.37-1.82 ng g-1。新方法的日内和日间相对标准偏差小于14.59%，表明新方法具有良好的精密度。相同条件下合成三批次Fe3O4@PDA@PDVB对15种PAHs回收率的相对标准偏差小于8.38%；将吸附剂Fe3O4@PDA@PDVB循环利用三次，三次回收率的相对标准偏差小于7.44%，表明制备的吸附剂具有良好的重复利用性以及批次重现性。最后，新方法成功应用于分析土壤样品中15种PAHs的浓度，并且数据与EPA常用方法得到的数据相一致，表明新方法具有良好的性能和巨大的应用潜力。